Delfina Bunge comenzó a escribir los cuadernos de su diario, que llegaron a ser una treintena, a los 15 años de edad y continuó haciéndolo hasta su adultez. Allí plasmó un testimonio lúcido y profundo de los años en que se fue gestando la nueva Argentina. Viaje alrededor de mi infancia, libro en el que compila sus memorias infantiles agotó cuatro ediciones (la última de Peuser en 1956). El diario, que abarca el período de 1897 a 1920, es un documento excepcional en la literatura argentina tanto por las descripciones de usos y costumbres de cambio de siglo, con profundas observaciones, como por su extensión: 10.000 páginas. Resulta muy estimulante la descripción de personajes de la época como los viejos hermanos Anchorena, el general Mitre, sus amigas (entre las que Victoria Ocampo ocupó un lugar especial) o sus propios hermanos: Carlos Octavio, el escritor, Augusto, el futuro diputado socialista, Alejandro, el economista precursor del Mercosur, Jorge, el fundador de Pinamar.
El debut literario de Delfina se realizó en forma casi accidental en 1904, cuando unas páginas de su diario, donde retrataba a jóvenes amigas, traducidas por ella misma al francés, resultaron premiadas en el certamen de Fémina, revista parisina muy leída por la sociedad porteña.
Aquella distinción le permitió conocer a Manuel Gálvez, por aquella época un muchacho provinciano de 22 años, que fue a visitarla y pedirle el artículo premiado para publicarlo en la revista Ideas que él dirigía. Se enamoraron a primera vista y ello llevó a Delfina a desistir de una pretendida vocación religiosa. El noviazgo fue largo y difícil: mientras ella se reponía de una tuberculosis en distintos lugares de las sierras de Córdoba y empezaba a escribir sus primeras poesías en francés, Gálvez viajaba a Europa y luego recorría el país por su cargo de Inspector de Enseñanza Secundaria. Todo quedó minuciosamente relatado en el diario de Delfina y en la abundante correspondencia que ambos mantuvieron.
Aunque Delfina Bunge escribió ensayos y artículos periodísticos criticando las costumbres de la época, mantuvo intactas tanto su fe religiosa, como su devoción por la vida de familia a la que asignó un papel fundamental en la formación del intelecto y el espíritu. Después de su casamiento, la imprenta Lemerre publicó en Francia en 1911 su primer libro, Simplement, que recibió elogiosos comentarios de poetas como Rubén Darío quien en una carta la llama “la prodigiosa señora de Gálvez”. Algunas poesías de este libro fueron traducidas al castellano por Alfonsina Storni y publicadas en 1920 con prólogo de José Enrique Rodó.
En 1922 su ensayo Las imágenes del infinito fue premiado en el concurso literario municipal. Esta obra dejó asombrado al filósofo Alejandro Korn, quien no podía creer que su autora no tuviera formales estudios universitarios. Ese mismo año había publicado Las mujeres y la vocación, ensayo crítico sobre el rol de las mujeres en la sociedad y al año siguiente, El tesoro del mundo. En 1924 escribió el libro de cuentos Oro, incienso y mirra, ilustrado por Guillermo Butler y en 1926, Los malos tiempos de hoy.
Quizás el mayor escándalo de su vida haya llegado con la publicación de un artículo suyo con motivo del 17 de octubre de 1945 en el diario El Pueblo. La opinión de la escritora sobre los acontecimientos políticos de aquella jornada generó una ola de indignación entre los suscriptores que acabó con la renuncia del director del diario.
Un sábado 30 de marzo, de forma imprevista, Delfina Bunge muere en la ciudad de Alta Gracia durante la celebración de la Virgen de Lourdes, muy cerca de la gruta donde se encuentra la capilla que ella misma junto a su amiga Guillermina Achával, habían mandado construir.
