L’Enfant estudió arte con su padre en la Real Academia de Pintura y Escultura desde 1771 hasta que se alistó en 1776 como voluntario en el Ejército Continental Americano. En reconocimiento a sus servicios, el Congreso lo convirtió en jefe de ingenieros en 1783. La medalla y el diploma de la Sociedad de Cincinnati, una asociación de ex oficiales revolucionarios, fueron diseñados por L’Enfant y, al regresar a París ayudó a organizar la rama francesa de la sociedad.
L’Enfant volvió a América en 1784 y se estableció en la ciudad de Nueva York. Allí, además de pequeños trabajos de arquitectura, renovó el antiguo ayuntamiento del Congreso de los Estados Unidos transformándolo en el Federal Hall (1788-89). Para este, su primer ensayo arquitectónico importante, agregó decoraciones de estrellas a la orden dórica en honor a su país adoptivo. También diseñó la grandiosa Casa Morris en Filadelfia, una estructura de estilo mansarda que se inició en 1794 pero nunca se completó.
Cuando el Congreso decidió construir una capital federal en el río Potomac, el presidente George Washington contrató a L’Enfant en 1791 para preparar un plan para ello. El plan que creó era una grilla de bloques rectangulares irregulares sobre los cuales se superponían amplias avenidas diagonales. Se diseñó para enfocarse en el Capitolio y la mansión presidencial y para formar muchas plazas, círculos y triángulos en las intersecciones de las calles, donde se podrían colocar los monumentos y las fuentes. El plan aprovechaba el terreno irregular y también estaba preparado para futuras necesidades de transporte.
El secretario de Estado Thomas Jefferson le había proporcionado a L’Enfant mapas de varias ciudades europeas para usar como modelos, pero, en lugar de copiar cualquiera de ellas, L’Enfant tomó ideas de varias. La influencia de la planificación barroca de Versalles por André Le Nôtre aparece en su plan, y también se asemeja a los planes de Londres de Sir Christopher Wren y John Evelyn.
Washington se vio obligado a despedir a L’Enfant en 1792 por su obstinación en desafiar a los comisionados de la ciudad, y en particular por su prepotente procedimiento para remover la casa de Daniel Carroll, un influyente residente de Washington, y así dar paso a una avenida. Sin embargo, su plan para la ciudad fue generalmente seguido. Luego intentó obtener $ 95,500 como pago por sus servicios. El Congreso le dio lo que creía correcto, la suma de aproximadamente $ 3,800.
En su vejez, L’Enfant vivió con amigos en Green Hill, una finca de Maryland, donde murió sin un centavo. En 1909 su cuerpo fue trasladado al cementerio nacional de Arlington, donde el Congreso le erigió un monumento adecuado.
